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Synthese, Quantenchemie und Charakterisierung von ternären und quaternären Eisennitriden

Jens Burghaus

Editore: Shaker Verlag Jun 2012, 2012
ISBN 10: 3844009272 / ISBN 13: 9783844009279
Nuovi / Buch / Quantità: 1
Da Rhein-Team Lörrach Ivano Narducci e.K. (Lörrach, Germania)
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Titolo: Synthese, Quantenchemie und ...

Casa editrice: Shaker Verlag Jun 2012

Data di pubblicazione: 2012

Legatura: Buch

Condizione libro: Neu

Descrizione:

Neuware - quaternären Eisennitriden von Jens Burghaus) Die vorliegende Arbeit untersuchte die ternären Eisennitride der Zusammensetzung MxFe4-xN mit M = Ga, In und Al, sowie ausgewählte quaternäre Nitride der Zusammensetzung GaxM1-xFe3N mit M = Ni und Co, auf Grundlage von quantentheoretischen Untersuchungen, experimentellen Synthesen und unterschiedlichen Analysemethoden. Zum ersten Mal wurde die gesamte Reihe der Zusammensetzung GaxFe4-xN mit 0 < x < 0.9 phasenrein und reproduzierbar synthetisiert. Dabei konnte der Galliumgehalt auf eine Besetzung von 90% der 1a-Wyckoff-Position maximiert werden. Neutronenmessungen bestätigten diese Zusammensetzung und wiesen weiterhin einen Stickstoffgehalt von 1 nach, der die vollständige Nitridierung durch die eingesetzte zweistufige Ammonolysereaktion bestätigte. ACMS-Messungen ließen einen magnetischen Übergang bei 8 K vermuten, der mittels Mößbauer-Untersuchungen untermauert werden konnte und auf die Bildung von Fe13- Clustern hindeutete. Innerhalb der gesamten GaxFe4-xN-Reihe verringerte sich der Gitterparameter beginnend bei '-Fe4N sukzessiv mit steigendem Ga-Gehalt bis zu der Verbindung Ga0.5Fe3.5N, mit einem nachfolgenden linearen Anstieg bis hin zu der galliumreichsten Verbindung Ga0.9Fe3.1N. Im Gegensatz dazu nahm das maximale magnetische Moment mit dem Anstieg der Galliumkonzentration über die gesamte Reihe linear ab. Die quantenchemische Simulation reproduzierte den Trend der Gitterparameter und der magnetischen Sättigungsmomente auf der Basis eines ferromagnetischen Modells und zeigte eine Abhängigkeit zur magnetischen Ordnung im System. Dabei ergab sich auf Grundlage des Stoner-Modells für itineranten Magnetismus eine Abnahme der Zustandsdichte an den Fe(3c)-Atomen bei einem Anstieg der Galliumkonzentration in der Umgebung, was eine Verdünnung des Magnetismus durch den Einbau von Gallium erklärte. Aus temperaturabhängigen Röntgenmessungen der untersuchten Phasen wurde der lineare thermische Expansionskoeffizient bestimmt, der eine direkte Korrelation mit der Curie- Temperatur zeigte. Dabei korrelierte die Curie-Temperatur mit einer sprunghaften Änderung im Expansionskoeffizienten. Indium, als das höhere Homologe zu Gallium, wurde in das '-Fe4N-Wirtssystem eingebaut. Dabei konnte die von Kuhnen et al. publizierte Synthese von einem stöchiometrischen InFe3N widerlegt werden, wohingegen eine berthollide Verbindung mit einer maximalen Indiumkonzentration der Form In0.8Fe3.2N mit der vorgestellten Methode experimentell zugänglich war. Dichtefunktionaltheoretische Rechnungen bestätigten die atomare Ordnung und reproduzierten den vegardschen Trend der Gitterparameter wie auch der magnetischen Momente. Im Gegensatz zu dem in der Literatur publizierten paramagnetischen Verhalten konnte eine ferromagnetische Ordnung bestimmt werden. Bei dem 2009 beschriebenen AlFe3N konnte durch Röntgendiffraktions- und REM- Messungen gezeigt werden, dass es sich um eine Mischung aus kristallinem '-Fe4N und amorphen Al2O3 handelte. Aufbauend auf den Ergebnissen zu den ternären Nitriden wurden quaternäre Systeme der Zusammensetzung GaxM1-xFe3N mit M = Ni, Co synthetisiert. Dabei zeigte sich ein Zusammenhang zwischen den untersuchten Synthesemethoden, insbesondere durch die Variation der eingesetzten Gase NH3/H2 und Argon und dem Stickstoffgehalt im Produkt. Letzterer wirkte sich auf die Gitterparameter und die magnetischen Eigenschaften aus. 154 pp. Deutsch. Codice inventario libreria 9783844009279

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Libreria: Rhein-Team Lörrach Ivano Narducci e.K.
Indirizzo: Lörrach, Germania

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Valutazione libreria: 5 stelle

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